Dye-Modified Nano-Crystalline TiO2 Surfaces in Light-Driven Water Purification from Organic Contaminants

Thumbnail Image
Date
2005
Authors
Lamees Zuhair Abdul Razeq Majjad
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
Abstract
Phenol and benzoic acid are examples of water contaminants that are difficult to degrade by conventional chemical and/or biological methods in water. Photo-electrochemical methods have been examined to degrade phenol and benzoic acid, in this work. Naked, and/or modified TiO2 (anatase) surfaces have been examined for such purposes. There are many researches in this field, but for the first time TiO2, modified with metalloporphyrins (MnP) and triphenylpyrilium hydrogen sulfate (TPPHS) have been prepared and used, and also for the first time the modified TiO2 systems were supported onto activated carbon (AC) and used in degradation experiments. UV light was needed for degradation of phenol and benzoic acid, giving CO2 and H2O as final products. Visible light was successfully used to degrade Tamaron insecticide using TiO2/TPPHS and AC/TiO2/TPPHS catalytic systems, which are prepared for the first time in this research.Supported and unsupported TiO2/MnP was also catalytically active in visible light degradation of Tamaron, which are also prepared for the first time in this research. All photo-degradation processes demanded oxygen but not in high concentrations. It was noticed that the degradation was also temperature, speed of stirring, catalyst concentration, and initial concentration of contaminants independent. Recovered AC/TiO2/TPPHS catalyst samples showed lower activity than fresh ones. The activity loss is attributed not to TPPHS degradation but to TiO2/TPPHS burial inside AC bulk. The results indicate the importance of TPPHS or MnP dyes in activating TiO2 in degradation processes, by behaving either as sensitizers, when using visible light, or as charge transfer catalysts, when using ultra violet light. Considering that, we propose charge transfer catalyst model for the first time.
يستخدم شبه الفلز TiO2 بشكل واسع في مجال تنقية المياه من الملوثات العضوية وغير العضوية بالإشعاعات الضوئية (فوق البنفسجية أو المرئية). ويعتبر كل من الفينول وحامض البنزويك مثالاً على المركبات العضوية صعبة التكسير بالطرق الكيميائية البسيطة. لذا استخدمت الطرق الكيميائية الكهروضوئية لتكسيرهما. هذا علاوة على الفوائد البيئية لاستخدام الطرق الكهروضوئية وتوفير الطاقة. في هذه الدراسة تم استخدام سطوح TiO2(من نوع أناتاز) لتحطيم الفينول وحامض البنزويك في المحاليل المائية. لقد استخدمت هذه السطوح في حالتها المعرَّاة وفي حالتها المحسَّنة بلصق بعض الأصباغ (مثل TPPHS و MnP) عليها والتي استخدمت لأول مرة في هذا البحث، كما ثبت الحفاز المحسَّن بالأصباغ المذكورة على سطح الكربون المنشط لتحضير AC/TiO2/TPPHS و AC/TiO2/MnP ولم يسبقنا في هذا المجال أي باحث اخر. وقد بينت الدراسة أن الحفاز المحسَّن بلصق TPPHS والمثبت على سطح الكربون المنشط له فعالية حفزية متميزة في تحطيم كل من الملوِّثين عند استخدام الاشعاع فوق البنفسجي. وكان ذلك مؤشرا على أن الصبغة قامت بدور حفاز لانتقال الشحنة. أما في الاشعاع المرئي فلم يظهر نشاط حفزي ملحوظ للسطوح المعراة أو المحسنة، مما ينفي دور الصبغة في زيادة حساسية TiO2 للضوء المرئي. هذا مع العلم بأن نموذج انتقال الشحنة هو نموذج نظري مبتكر لأول مرة لتفسير وظيفة الصبغة عند استخدام الاشعاع فوق البنفسجي. استخدمت الحفازات المذكورة كذلك في تحطيم التمارون (مبيد حشري واسع الانتشار)، وأظهرت نشاطا حفزيا عند استخدام الاشعاع المرئي والاشعاع فوق البنفسجي, حيث كان الناتج النهائي حامض الفسفوريك. وبينت الدراسة أن كلا من الصبغتين TPPHS و MnP زاد من النشاط الحفزي لسطح TiO2 في عملية التحطيم سواء في الاشعاع المرئي أوغير المرئي. واستدل من ذلك على أن للصبغة دوراً في تحسين حساسية TiO2 للإشعاع المرئي، وفي زيادة انتقال الشحنة في حالة الاشعاع فوق البنفسجي، أثناء تحطيم التمارون. كذلك لوحظ أن تفاعل التحطيم في كل حالة يحتاج الى الأكسجين ولكن بتراكيز قليلة. ولا يعتمد التفاعل على درجة الحرارة ولا على سرعة التحريك، ولا على تركيز الحفاز AC/TiO2/TPPHS أو AC/TiO2/MnP، ولا على التركيز الابتدائي للملوثات. كما لوحظ أيضا انخفاض فعالية الحفاز بعد استخدامه وفصله.
Description
Keywords
Citation